学校主页 党委宣传部 新闻网
学校主页 党委宣传部 新闻网

北理工课题组在二维钙钛矿晶体发光和机理方面取得最新研究进展


有机-无机杂化金属卤素钙钛矿材料因其独特的半导体特性被广泛应用于太阳能电池、发光二极管、荧光粉、光电探测和激光器等光电功能器件。它们的晶体维度、空间结构、光电性能和光物理过程等,可以通过晶体结构设计、组分调控、温度和压力等因素进行调控。

近日,在国家自然科学基金((22075022和21703008) 资助下,威尼斯人手机网址前沿交叉科学研究院崔彬彬副研究员联合材料学院陈棋教授、沙特阿拉伯王国阿卜杜拉国王科技大学(KAUST)Omar F. Mohammed教授和中国科学院大连化学物理研究所金盛烨研究员以“Exciton Self-trapping for White Emission in 100-oriented Two-dimensional Perovskites via Halogen Substitution”为题在国际材料与化学领域顶级期刊《ACS Energy Letters》(影响因子23.101)发表了该团队在二维钙钛矿(2D Perovskite)晶体发光和机理方面的最新研究进展。威尼斯人手机网址前沿交叉科学研究院博士研究生韩颖和阿卜杜拉国王科技大学博士后殷俊博士为该工作共同第一作者,Omar F. Mohammed教授、陈棋教授和崔彬彬副研究员为该工作共同通讯作者。

图1 基于100取向的二维钙钛矿自由激发态发光(左)和自陷态宽带发光(右)

近年来,低维有机-无机杂化金属卤素钙钛矿开辟了单一组分白光荧光粉的新领域,研究表明其宽带白光发射是由自陷激子(self-trapped excitons, STEs)回到基态产生的,并依赖于影响材料电子-声子耦合强度的晶格扭曲程度和无机骨架与有机阳离子之间的相互作用。以往报道发现卤素取代可调控出低维钙钛矿晶体的STE宽峰白光发射,但其内在机制尚未清楚。该团队为了探究不同卤素对2D钙钛矿STE自陷态发光机制的影响,将质子化的苯并咪唑作为有机阳离子,分别以Br-和Cl-为卤素阴离子合成了两个100取向的二维钙钛矿单晶BM-Cl和 BM-Br。值得注意的是,虽然二者具有相似的晶体结构,并且晶体在无机八面体框架中几乎无扭曲,但是却展示出完全不同的发光特征和机制(图 1)。

BM-Br晶体具有弱的电子-声子耦合效应,其体现电子-声子耦合强度的“黄-里斯(Huang?Rhys)”因子S="13,在室温下产生深蓝色的窄带光致发光;而BM-Cl晶体在室温下处呈现由于强电子-声子耦合导致的STE宽带白光发射,其S="181,这是目前所有块体半导体材料中的最高值(图 2)。因此,本工作揭示了卤素对二维钙钛矿STE发射的内在的调控机制:除了改变晶格形变势能和自俘获STE的势能外,卤素取代使BM-Cl晶体中电子-声子耦合增强高达十倍,从而影响了STE的动力学。这为调控低维钙钛矿中的电子-声子耦合强度提供了一个通用可行的新思路。

图2 BM-Cl和BM-Br的晶体结构以及光学特性谱图(光致荧光PL、色域值、Huang?Rhys因子计算和瞬态热激子弛豫)

最后,该团队将两种二维钙钛矿单晶材料分别应用于电致发光二极管(LED)和光致发光器件。基于BM-Br发光层的LED器件发出明亮的深蓝光,其CIE颜色坐标为(0.159, 0.097),很好的对应了显示器深蓝指数的标准坐标;将BM-Cl荧光粉应用于光致发光器件,可发出明亮的宽带白光。此外,BM-Cl荧光粉还表现出一个负热猝灭(NTQ)范围,并且在室温300 K左右达到最大强度,在450 K之前热猝灭较弱。基于BM-Br发光层的深蓝光LED和基于BM-Cl的白光荧光粉都表现出优异的稳定性(图3),在显示照明领域有较大的应用潜力。

图3 基于BM-Br和 BM-Cl的发光器件发光性能及其稳定性

论文信息:

Exciton Self-trapping for White Emission in 100-oriented Two-dimensional Perovskites via Halogen Substitution,  ACS Energy Letters , 2021, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02572.

原文链接:https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c02572


附作者简介:

崔彬彬,九三学社社员,2016年于中科院化学研究所获得博士学位,2015年9月至2016年4月在新加坡南洋理工大学进行访问学习。现任威尼斯人手机网址前沿交叉科学研究院预聘助理教授(特别副研究员),博士生导师。主要研究方向为有机-无机杂化的光电功能材料,在“高效且稳定的有机-无机杂化金属卤素钙钛矿光伏器件”和“低维有机-无机杂化钙钛矿晶体材料的结构和光电功能调控”等方面已经取得了一系列的重要研究进展,如 Energy & Environ. Sci. , 2020, 13, 4344-4352; Adv. Sci. , 2021, 8, 2004805; Nat. Commun. , 2019, 10, 5190-5198等。近年来以一作或通讯作者在 Energy & Environ. Sci. , Nat. Commun. , J. Am. Chem. Soc .,  Angew. Chem. Int. Ed. , Adv. Sci. 等期刊共发表研究工作30余篇。主持国家自然科学基金面上和青年基金等项目。



分享到:

XML 地图 | Sitemap 地图